Blouse blanche sur le dos, une opératrice manipule, grâce à un immense bras articulé, une pince située à l’intérieur d’un caisson blindé. Entre elle et l’outil de préhension, un mur d’un mètre d’épaisseur formé tantôt de béton, tantôt d’un vitrage au plomb. La protection nécessaire au maniement d’un flacon contenant du combustible nucléaire usé, et donc encore radioactif. Dans cette salle du laboratoire Atalante, au sein du centre CEA de Marcoule (Gard), se déroule la première étape du recyclage des déchets nucléaires : les faisceaux de crayons combustibles sont découpés en tronçons, avant d’être dissous dans une solution acide.
Marion Garreau Le combustible usé est encore composé à 95% de plutonium et d'uranium. Pour le manipuler, les chercheurs de CEA de Marcoule utilisent des "chaînes blindées".
Dans une salle voisine, le cœur du procédé : une batterie de mélangeurs-décanteurs permet de réaliser l'étape dite d’extraction liquide-liquide, pour récupérer et séparer le plutonium et l’uranium. «Grâce à cette récupération, nous pouvons recréer un combustible, appelé Mox», rappelle Nathalie Herlet, chef adjointe du département de recherche sur les procédés pour le recyclage du combustible.
Voilà, en version miniature, les installations et procédés mis en œuvre sur le site Orano de La Hague, où sont traités à l’échelle industrielle les combustibles nucléaires usés d’EDF. Si le CEA démantèle de 15 à 17 installations nucléaires lourdes sur son site de Marcoule, le laboratoire d’Atalante sert avant tout à continuer la R&D sur le sujet. «Nous voulons rendre le procédé plus compact pour être capable d’obtenir le même effet de séparation en utilisant moins de réactif, et donc en générant moins d’effluents, explique Nathalie Herlet. Notre objectif est d’améliorer le rendement du procédé et la pureté des matières récupérées.»
Capitaliser sur la simulation des matériaux
Pour cela, le CEA a instrumentalisé son laboratoire afin d’analyser en temps réel, grâce à des spectres d’absorption, les propriétés de l’uranium et du plutonium récupérés. Au-delà d’améliorer le recyclage actuel, il s’agit aussi de l’adapter au nucléaire nouvelle génération. «Aujourd’hui, notre procédé sert à recycler du combustible de première génération, le Uox, afin de créer du Mox. Mais demain, il nous faudra recycler du Mox, qui devrait alimenter quasiment toutes les prochaines générations de réacteurs», observe Manu Miguirditchian, chef du laboratoire de développement de procédés de recyclage et de valorisation pour les systèmes énergétiques décarbonés. Or le Mox a la particularité de contenir beaucoup plus de plutonium. «Nous travaillons donc sur une nouvelle molécule brevetée pour adapter notre solvant au traitement des déchets nucléaires de quatrième génération, et notamment ceux issus des réacteurs sodium à neutrons rapides, poursuit l’expert. On a 5 ans pour industrialiser notre nouvelle solution et être prêts pour Orano.»

A la sortie du laboratoire Atalante, passage obligé par cette machine qui vérifie l’exposition à la radioactivité.
Ce travail prend forme dans un autre laboratoire du site de Marcoule, le G1, situé à moins de dix minutes en voiture d’Atalante. Et il est notamment effectué grâce à un logiciel de modélisation et de simulation du comportement des matériaux. Le développer a représenté des années de travail et confère aujourd’hui au CEA une expertise… sur laquelle il a décidé de capitaliser pour se positionner sur le recyclage dans les renouvelables. En témoigne la présence, à côté d’une colonne pulsée servant à tester l’industrialisation de la récupération de l’uranium et du plutonium, d’échantillons d’aimants permanents, qu’ils soient sous forme de poudre, hydrurés ou en ruban.
«On retrouve les aimants permanents dans la plupart des machines électriques, pose Richard Laucournet, chef du département des nouveaux matériaux au CEA-Liten, entité basée à Grenoble et avec laquelle collaborent les équipes de Marcoule. Un véhicule électrique en contient 1 à 2 kg, une éolienne de 400 à 500 kg. Or il faut savoir que 30% du poids de ces aimants est constitué de terres rares.» En l’occurrence du néodyme, praséodyme et dysprosium, qu’il est intéressant d’aller récupérer dans les aimants usagés, pour des questions de coût, de sécurisation des approvisionnements et d’écologie.
D’où l’idée du CEA : reprendre ses méthodes de recyclage du combustible pour les adapter aux terres rares. L’organisme développe un nouveau solvant et adapte son procédé d’extraction, en utilisant notamment son logiciel de modélisation et de simulation des matériaux Parex, co-développé avec Orano. La même démarche a été engagée pour les batteries. Là, le CEA a développé un procédé pour extraire au sein d’une black mass (cette poudre noire obtenue après avoir broyé des batteries usagées) les matériaux rares encore contenus, à savoir le nickel, cobalt, lithium, manganèse et graphite.
Des partenariats avec Valeo, Stellantis et Orano
Utiliser ces méthodes dites d’hydrométallurgie pour recycler les matériaux critiques n’est pas l’apanage du seul organisme de recherche. Le chimiste Solvay, par exemple, prévoit la construction, avec le spécialiste de la valorisation des déchets Veolia, d’un démonstrateur de recyclage par hydrométallurgie près de Metz d’ici à 2028. Eramet travaille aussi sur le sujet dans son centre de recherche à Trappes et vient de confirmer son intention de créer, avec Suez, une usine de recyclage de batteries automobiles à Dunkerque (Nord), où sa technologie serait mise en pratique en 2030.
«Solvay est le leader mondial des terres rares, donc il sait très bien les séparer mais c’est un chimiste qui n’a pas forcément une vision d’ensemble du sujet», argue Richard Laucournet. Egalement interrogé sur la présence d’Eramet sur le même sujet, le responsable fait valoir l’expertise acquise par le CEA après des années à travailler sur le recyclage des matières nucléaires. «L’important est d’être en capacité de spécifier le degré de pureté des matériaux récupérés pour savoir s’ils peuvent être réutilisés pour la production de nouvelles batteries ou si on part sur un recyclage en boucle longue pour les valoriser autrement, développe-t-il. Il faut réussir à savoir rapidement comment on valorise ce qu’on a obtenu.»
Alors que toute une nouvelle filière de recyclage est à créer en Europe et en France – pour sécuriser les approvisionnements comme pour réduire la dépendance aux pays asiatiques – il y a pour l’instant de la place pour plusieurs acteurs. Le CEA est ainsi partenaire de Valeo et Stellantis sur le recyclage des aimants permanents, mais également d’Orano, qui voit là un moyen de se diversifier.
Marion Garreau Le CEA travaille sur différents concepts de mélangeurs-décanteurs, dont l’un a été breveté.
«Pour améliorer le solvant et bien dimensionner les procédés, notamment concernant le nombre d’étages à mettre dans la batterie de mélangeurs-décanteurs, nous nous aidons de la simulation avec notre logiciel Parex», détaille Manu Miguirditchian, qui rappelle que, «à l’échelle industrielle, le mélangeur-décanteur peut avoir la taille d’une piscine olympique !» Pour le centre de recherche, l’enjeu est de se positionner comme un expert et d'aider chaque industriel dans l’optimisation de sa solution. Le responsable cite par exemple l’étude actuellement menée par le CEA pour le compte d’un leader européen du recyclage des batteries, qui «souhaite augmenter ses capacités, sans dégrader les performances de son recyclage».
Marion Garreau Pour ce client, le CEA étudie en temps réel, grâce à une sonde et un logiciel d’intelligence artificielle, le comportement des matières contenues dans un mélange actif, qui vise à séparer du cuivre et du nickel.
Matières supercritiques pour le recyclage de l’éolien et du solaire
Dans ses travaux autour de l’atome, le CEA s’est aussi intéressé à l’eau supercritique, qu’il utilise pour traiter les liquides radioactifs. «C’est un état de la matière entre le liquide, dont elle garde la densité, et le gaz, dont elle conserve les propriétés de diffusion, explique Virginie Basini, cheffe du service des technologies durables pour le cycle des matières. Nos travaux sur l’eau supercritique nous ont permis de voir qu’on pouvait l’utiliser pour aller détruire les polymères dans une chaîne de carbone ou de verre.»
Autrement dit pour aller récupérer, grâce à un réacteur à eau supercritique, les fibres de verre ou de carbone présentes dans les pâles d’éoliennes et dans les réservoirs d’hydrogène. «Le Graal, c’est de récupérer une fibre longue pour pouvoir la réutiliser pour récréer une pale d’éolienne ou un réservoir à hydrogène, fait valoir Virginie Basini. Mais nous travaillons aussi sur le réemploi des fibres courtes. Nous avons par exemple fabriqué une boîte à gant en fibres de carbone et composites recyclés.»
Marion Garreau Le réacteur à eau supercritique du CEA.
Pour le recyclage des panneaux photovoltaïques, c’est vers le CO2 supercritique que le CEA s’est tourné. «On va le diffuser dans la matière pour qu’il permette, en dépressurisant rapidement, de séparer la cellule des deux polymères qui l’encapsulent afin d’aller ensuite récupérer le silicium et l’argent qui la composent», explique Virginie Basini. Là encore, tout l’enjeu est de connaître la pureté de la matière récupérée pour penser son réemploi. «Un silicium de grande pureté pourrait repartir de la solaire, sinon on peut l‘orienter vers la filière de l’électronique», pointe la responsable. En travaillant sur tous ces sujets avec des industriels de différentes filières, le CEA veut se poser en acteur de l’économie circulaire, et réussir à orienter les déchets des uns vers la production des autres.
Photos : Marion Garreau



